Muzeum Benaki jest największym i najważniejszym z ateńskich zbiorów sztuki. Powstało dzięki fundacji Antonisa Benakisa, który przekazał na potrzeby tworzonej placówki kolekcję sztuki islamskiej i bizantyńskiej. Przez lata była ona uzupełniana zbiorami malarstwa, rzeźby sztuki użytkowej, wyrobów rzemiosła artystycznego oraz zabawek.
W zbiorach Muzeum znajdują się bardzo różnorodne przedmioty, od ikon czy islamskich manuskryptów po XIX wieczne malarstwo, zabawki, elementy strojów z różnych epok i przedmioty codziennego użytku. Zdecydowana większość przedmiotów pochodzi z kręgu kultury greckiej, bizantyńskiej i islamskiej. Bardzo bogaty jest zbiór ikon oraz przedmiotów liturgicznych.